Optical Modulation on OLED
有机发光二极管（organic light-emitting diodes，OLED）仍面临一系列关键挑战，包括固有的光外耦合效率损失、长期工作稳定性不足、大尺寸面板制造良率偏低以及柔性化工艺瓶颈等，制约了其在更广阔场景下的应用。本研究针对OLED器件在高亮度下效率低和稳定性不佳的问题，以OLED性能衰减机制、偶极子辐射模型为指导，从激子自发辐射调控角度出发，提出超材料电极消除表面等离激元（SPP）损耗、超薄金属中间层加速激子辐射、超表面反射镜调控偏振特性等基于等离激元的光学调控方案，显著提升了OLED器件性能。
####（1）SPP增强发光材料稳定性
通过时域有限差分法仿真计算发光材料的Purcell系数和远场辐射效率，提出了基于镜上纳米天线阵列（Nanoantenna Array on Metal, NAoM）结构的等离激元增强光致发光结构。发光材料置于NAoM中纳米天线阵列和银膜形成的纳米尺度的间隙中，极强的等离激元耦合可以大大提高其Purcell系数。通过调控间隙层厚度和纳米天线尺寸，便可针对不同发光波长分别得到其最优的Purcell系数和远场辐射效率。在实验上，依次采用热沉积、退火和聚合物平坦化的工艺可以实现纳米天线阵列的大面积、低成本的制备。以红色发光材料为例，通过增强等离激元耦合使得激子的平均瞬态寿命缩短74%，光稳定性相比参考样品提高了14倍，且调控间隙层厚度可进一步提高发光层的出光效率。该方案对不同发光波段和不同材料体系的发光层均表现出普适性，为高稳定性OLED器件的研究提供了基础。
####（2）增强SPP改善磷光OLED器件的效率滚降
针对高亮度下磷光OLED器件的效率滚降问题，提出利用低粗糙度薄银膜作为阳极和精确调控传输层厚度来增强等离激元耦合的简单方案。通过基于OLED偶极子模型的仿真计算，发现SPP模式占比越高，Purcell系数越大，即激子的辐射速率越快。实验结果表明，增强SPP耦合使激子瞬态光致寿命由1.84 μs缩短至0.73 μs，与仿真得到的Purcell系数的倍率变化几乎一致；相应的OLED器件在20,000 cd/m2亮度下效率提高17%，工作寿命提升至参考器件的6倍。进一步通过测量量子产率、瞬态电致发光光谱等证明，增强SPP耦合主要加速了辐射复合过程，显著降低了三重态激子的累积，从而有效抑制TTA和TPQ等淬灭过程，提高了OLED器件的寿命。
####（3）纳米天线阵列提取SPP模式能量
为解决增强SPP耦合带来的效率损失问题，在增强SPP耦合的蓝色磷光OLED器件中引入NAoM结构。基于仿真优化结果，在器件外侧距离薄银阳极表面20 nm处引入平均直径84 nm的纳米天线阵列，通过调控NAoM中天线模式与间隙模式的共振耦合，将局域在金属界面的等离激元能量提取至远场。实验验证发现，在OLED器件中引入NAoM结构可在激子寿命缩短一半的同时，使器件的光提取效率提高约20%，器件在40,000 cd/m2亮度下的效率较参考器件提升近100%。增强SPP耦合与NAoM光提取结构的协同设计实现了高亮度下具有高效率和稳定性的蓝色磷光OLED器件。
####（4）高亮度低功耗的双色透明OLED器件
针对透明OLED器件亮度低、稳定性差及“透视”效应等问题，通过增强SPP耦合以及利用其与光致发光层的能量传递作用，并结合双电子注入层结构，制备了高亮度低功耗的双色透明OLED器件。该器件的效率滚降约为参考器件的55%，最大效率提高了33%；同时对注入层的优化使得器件的开启电压降至2.5 V，且在低电压下器件的双侧亮度均能达到10,000 cd/m2以上，在实际应用中可以降低所需功耗。在此基础上，进一步利用基于SPP介导的能量传递的双向独立显示技术方案，可从根本上解决传统透明显示中的“透视”和安全隐私问题，从而实现高亮度、低功耗、可安全使用的双向透明显示。
####（5）OLED性能衰减机制和光外耦合理论建模与实验验证
针对磷光OLED中的老化和效率滚降机制，构建了一个三重态激子湮灭定量模型。该模型纳入了单分子湮灭、三重态-极化子淬灭以及三重态-三重态湮灭等主要非辐射路径，揭示了激子产生速率与激子寿命对器件老化行为以及效率滚降的决定性影响规律。同时，研究进一步拓展了经典偶极子辐射理论模型，成功将其推广至具有光学各向异性的复杂介质环境中，为后续超材料在OLED中的应用奠定了理论基础。在实验验证方面，设计了包含红、绿、蓝三色磷光发光层的器件结构，分别与传统的Ag镜以及Ag/ZnSe/Ag复合光学结构集成。通过测量这些结构中发光层的激子寿命以及在持续激光激发条件下的发光寿命LT90（亮度衰减至初始亮度90%所需的时间），其结果与前述理论模型的计算预测高度一致，有力证实了所发展的激子动力学模型和偶极子辐射理论在磷光发光体系中的可靠性。
####（6）消除SPP模式提升底发射OLED效率 OLED结构中金属阴极/有机层界面激发的SPP模式，造成了较高的能量损耗，制约了器件效率的提升。针对这一难题，结合充分考量材料各向异性效应的拓展偶极子辐射模型与严格的导波理论，从理论上提出并严格论证了，在底发射OLED的有机发光层与金属阴极之间引入一层具有特定光学响应（即满足特定介电张量条件）的超材料层，可实现对SPP模式的完全消除。为验证理论的可行性，实验上设计了基于Ag/Si多层膜结构的棱镜耦合实验，观测到覆盖Ag/Si多层膜的Ag镜子表面的SPP模式被有效消除，为理论提供了直接的实验佐证。进一步的严格光学模拟计算表明，在优化设计的超材料层辅助下，底发射OLED器件的理论最大外耦合效率极限值可由传统的20% ~ 25%区间显著提升至36%。尤为重要的是，这种效率提升并未以牺牲发光均匀性为代价，器件的出光角度分布依然保持良好的朗伯分布特性。
####（7）SPP近场耦合增强OLED器件稳定性
基于对金属薄膜间近场能量转移机制的深入分析，发现引入超薄金属镁（Mg）中间层可有效促进激子能量向等离激元模式的高效转移，从而提供了一种调控激子寿命的新手段。据此，提出在器件的电子传输层内部嵌入0.3 nm的Mg中间层，并通过调节Mg层与非掺杂发光层之间的物理间距，实现对激子与Mg诱导的等离激元模式之间耦合强度的调控。 由于Mg金属具有相对较浅的费米能级，几乎不影响器件的关键电学性能。而在稳定性方面，当Mg层与EML的距离优化至10 nm和15 nm时，器件的LT90寿命均获得了70%左右的显著提升。同时，器件在高电流密度下的效率滚降现象也得到了明显的抑制。
####（8）光学超表面调控顶发射OLED偏振发光特性
针对显示等应用中外置偏振片带来的超过50%的光学损耗，提出一种不依赖特定发光材料的本征线偏振光输出方案。利用纳米条纹超表面反射镜对特定偏振入射光激发间隙SPP的特性，通过改变条纹深度来调控正交偏振方向的反射相位差，选择性增强特定取向偶极子的辐射，同时抑制其正交取向偶极子的辐射，从而定向调控发光层的本征偏振辐射特性。仿真验证表明，该方案可实现高效线偏振光输出，器件发光经线偏振片后的效率较传统结构提升36.7%，且大视角下的色偏问题得到显著改善。
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